Nature.com сайтыш пурымыланда таум ыштена. Тендан кучылтмо браузерын версийже CSS-лан полыш шагал. Эн сай лектышым налашлан браузерын у версийжым кучылташ темлена (але Internet Explorer-ыште келыштарыме режимым кораҥдаш). Тиде жапыште, умбакыже полыш лийже манын, ме сайтым стиль деч посна але JavaScript деч посна ончыктена.
Углекислый газым муравейник кислоташке электрохимический йӧн дене иземдымаш — углекислый газым кучылтмашым саемдыме перспективный йӧн да водород аралыме среда семын кучылташ лиеш. Тиде пашаште углекислый газ гыч муравьиный кислотам тура электрохимический синтезлан нулевой ойыртем мембранный электрод-влакым чумырымо архитектурым ыштыме. Тӱҥ технологий ончыко кайымаш — перфорированный катион вашталтыш мембране, тудым ончыко виктаралтше биполярный мембране конфигурацийыште кучылтмо годым мембране интерфейсыште лийше муравьиный кислотам анодный йогын аланыште 0,25 М марте концентрацийыште кусарыме йӧным пуа. да топливный элементлаште да водород электролизыште шарлыше конструкций-влак, масштабироватлымашке да коммерциализацийыш писынрак куснаш йӧным пуат. см2 клеткыште перфорированный катион вашталтыш мембране конфигураций <2 В да 300 мА/см2 годым муравейник кислоталан >75% Фарадей пайдалыкым пуа. Эн кӱлешанже, 200 мА/см2 55 шагат жапыште пеҥгыдылыкым тергымаш Фарадейын пеҥгыде пайдалыкшым да ячейкын напряженийжым ончыктен. Кызытсе муравейник кислотам ыштен лукмо йӧн дене роскот паритетым шукташ йӧн-влакым ончыкташ техноэкономический анализ кучылталтеш.
Уэмдыме электричестве дене пайдаланен, углекислый газым муравейник кислоташке электрохимический йӧн дене иземдымаш йӱла ископаемый топливо негызеш ыштыме йӧн дене таҥастарымаште производствын роскотшым 75%1 марте иземдаш полша. Литературышто ончыктымо семын2,3, муравейник кислота кумда спектр кучылталтеш, водород аралыме да шупшыктымо пайдале да экономичный йӧн гыч тӱҥалын, химий промышленностьлан сырьё марте4,54,5 але биомасса промышленность6. Муравьевой кислота эше метаболический инженерий дене пайдаланен, умбакыже ӱшанле реактивный топливо промежуточный продуктыш савырныме сырье семын палемдалтын7,8. Муравьевой кислота экономике вияҥме дене1,9, икмыняр шымлыме паша катализаторын селективностьшым оптимизацийлан ойыралтын10,11,12,13,14,15,16. Туге гынат, шуко тыршымаш умбакыже изи Н-клетке-влаклан але изи ток плотностьышто (<50 мА/см2) пашам ыштыше жидкость йогын ячейке-влаклан ойыралтеш. Роскотым иземдаш, коммерциализацийым шукташ да умбакыже пазарыш пураш лиймашым кугемдаш манын, электрохимический углекислый газым иземдыме (CO2R) кугу ток плотность (≥200 мА/см2) да Фарадей пайдалык (FE)17 годым ыштыман, тыгодым материалым кучылтмашым кугемдаш да технологий топливо элемент гыч батарейышке компонент-влакым кучылташ да вӱд электролиз ӱзгар-влак CO2 масштаб экономикын пайдалыкше18. Тылеч посна, производствын пайдалыкшым кугемдаш да ешартыш йымалне обрабатыватлыме деч утлаш манын, пытартыш продукт семын формат шӧр олмеш муравьиновый кислотам кучылташ кӱлеш19.
Тиде направленийыште пытартыш жапыште промышленный кӱлешан CO2R формат/мурань кислота негызеш газ диффузионный электрод (GDE) ӱзгар-влакым ышташ тыршымашым ыштеныт. Фернандес-Касо да молат.20-ын тичмаш обзорышт CO2-ым муравьиной кислота/формат марте умбакыже иземдыме чыла электрохимический клетке конфигурацийым иктешла. Тӱҥ шотышто, чыла улшо конфигурацийым кум тӱҥ категорийлан шелаш лиеш: 1. Проточный католит-влак19,21,22,23,24,25,26,27, 2. Ик мембране (катионный обменный мембране (КЭМ)28 але анионный обменный мембране (АЭМ)29 да 3. Сэндвич конфигураций, 3031, 3313. нине конфигураций-влакын ӱлыл ужашышт 1а рис. ончыкталтеш. Католит йогын конфигурацийлан мембране ден ГДЭ катод коклаште электролит камерым ыштат. Катализаторын катод лончыштыжо ион канал-влакым ышташ кучылталтеш. SnO2 катод дене пайдаланен, углерод подложка дене 1,27 мм кӱжгытан католитный лончо, 90% марте FE 35 500 мА/см2 шукталтеш. 15%. Энергий пайдалыкым саемдаш манын, Ли да молат, ик CEM конфигурацийым кучылтын, 51,7 мА/см2 дробный ток плотность дене FE 29 шуктеныт. йӧратыме продукт деч посна, муравейник кислота. Ешартыш обрабатыватлыме йодмаш деч посна, CEM конфигурацийыште, тыгай формат-влак, кузе KCOOH, GDE да йогын аланыште писын погынен кертыт, тидыже транспорт ограниченийым да мучашлан клетке локтылалтмашым луктеш.
Кум эн кумдан палыме CO2R формат/мурань кислота савыртыш ӱзгар конфигураций да тиде шымлымашыште темлыме архитектур дене таҥастарымаште. b Литературыште (Ешартыш таблице S1 ончыктымо) да мемнан пашаште католит конфигураций, сэндвич конфигураций, ик CEM конфигурацийлан чумыр ток да формат/мурань кислота лектышым таҥастарымаш. Почылтшо пале-влак формат растворым ыштен лукмым ончыктат, а пеҥгыде пале-влак муравьиный кислотам ыштен лукмым ончыктат. *Анодышто водород дене ончыктымо конфигураций. c Ноль-разрыв MEA конфигураций кучылтмо композитный биполярный мембране дене перфорировать катион вашталтыш лончо пашам ыштыше ончыко тенденций режимыште.
Формат лиймым чараш манын, Пройетто да молат. 32 кучылтмо бесразделительный фильтр пресс конфигураций, кушто деионизированный вӱд межслой гоч йога. Система 50–80 мА/см2 ток плотность диапазонышто >70% CE шуктен кертеш. Тыгак Янг да молат. 14 CEM ден AEM коклаште пеҥгыде электролит межслойым кучылташ темленыт, муравейник кислота лиймашым кумылаҥдаш манын. Янг да молат.31,36 5 см2 клеткыште 200 мА/см2 91,3% ФЭ-м шуктеныт, 6,35 мас.% муравейник кислота растворым ыштеныт. Ся да молат. Тыгаяк конфигурацийым кучылтын, 200 мА/см2 годым углекислый газым (CO2) муравьиный кислота FE-шке 83% савырен шуктымо, да системын пеҥгыдылыкшым 100 шагат 30 минут жапыште тергыме. Изи масштабан лектыш ӱшандарен гынат, пористый ионообменный смола-влакын кугемдыме роскотышт да сложностьышт межслойный конфигураций-влакым кугурак системылашке (мутлан, 1000 см2) масштабироватлаш неле ыштат.
Тӱрлӧ конструкцийын нетто эффектыжым ончыкташ манын, ме ондак каласыме чыла системылан ик кВтчлан формат/мурань кислота ыштен лукмашым таблице дене ончыктенна да нуным 1b рисыште ончыктенна. Тыште раш, кеч-могай системыште католит але межслой уло, тудын паша лектышыже изи ток плотность годым эн кӱкшытыш шуэш да кугурак ток плотность годым лушкыдемеш, кушто омный чек ячейкын напряженийжым рашемден кертеш. Тылеч посна, энергийым аныклыше CEM конфигураций кВтчлан эн кугу молярный муравьиной кислотам ыштен лукмашым пуа гынат, шӧр погынымаш кугу ток плотность годым паша лектышым писын локтыл кертеш.
Ончыч каҥашыме локтылалтме режим-влакым иземдаш манын, ме мембранный электрод монтажым (MEA) ыштенна, тушто перфорированный катион вашталтыш мембране (PCEM) дене ончыко тарванылше композитный BPM уло. Архитектур 1в рисыште ончыкталтеш. Водород (H2) анодыш пурталтеш, тудо водород окислений реакций (HOR) гоч протон-влакым ыштен луктеш. БПМ системыш ПЦЭМ лончым пуртат, тудо катодышто генерироватлыме формат ион-влаклан АЭМ гоч эрташ йӧным пуа, протон дене ушен, БПМ интерфейсыште да ЦЭМ-ын интерстициальный порыштыжо муравьин кислотам ышта, вара ГДЭ анод да йогын алан гоч лектеш. . Тиде конфигурацийым кучылтын, ме 25 см2 клетке кумдыклан <2 В да 300 мА/см2 >75% FE муравейник кислотам шуктенна. Эн тӱҥжӧ, дизайныште топливный элемент да вӱд электролиз завод-влаклан коммерческий доступен компонент ден аппаратный архитектур-влакым кучылтыт, тыге масштабироватлаш писынрак жапым пуаш йӧным ышта. Католит конфигурацийыште католит йогын камер-влак улыт, нуно газ ден вӱд фазы коклаште давленийым дисбалансым ыштен кертыт, поснак кугурак клетке конфигурацийыште. Сэндвич-конструкций-влаклан пористый лончо-влак дене жидкость йогын, пористый кокла лончым оптимизацийым ышташ кугу тыршымаш кӱлеш, давленийым иземдаш да кокла лончышто углекислый газ погынен. Тиде коктынат сото коммуникацийым пудыртымашке конден кертыт. Тыгак кугу масштабыште эрыкан вичкыж пористый лончым ышташ неле. Вашталтышлан, темлыме у конфигураций — тиде ноль ойыртем МЭА конфигураций, тудо йогын камер але кокла лончо уке. Моло улшо электрохимический ячейке дене таҥастарымаште, темлыме конфигураций шкешотан, молан манаш гын, тудо масштабируемый, энергийым аныклыше, ноль ойыртем конфигурацийыште муравьиный кислотам тура синтезироватлаш йӧным пуа.
Водород эволюцийым локтылташ манын, кугу масштабан CO2 иземдыме тыршымаште MEA да AEM мембране конфигураций-влакым кугу молярный концентраций электролит дене пырля (мутлан, 1-10 М KOH) кучылтыныт, катодышто щелочной условийым ышташ манын (2а рис. ончыктымо). Тиде конфигурацийыште катодышто лийше формат ион-влак мембране гоч отрицательно заряженный вид семын эртат, вара KCOOH ышталтыт да анодный KOH йогын гоч системе гыч лектыт. Формат FE да клетке напряжений тӱҥалтышыште 2b рис ончыктымо семын сай лийыныт гынат, пеҥгыдылыкым тергымаш 10 шагат жапыште гына FE-н 30% наре иземмыжым ончыктен (рис. S1a–c). Палемдыман, 1 М KOH анолитым кучылтмаш щелочной кислород эволюций реакцийыште (OER) системылаште анодный перенапряженийым иземдаш кӱлешан37 да катод катализатор койко кӧргыштӧ ион доступен улмым шукташ33. Анолит концентраций 0,1 М КОН марте иземме годым клетке напряжений да муравьиный кислотан окисленийже (морьевой кислота йомдарымаш) кугемеш (рис. S1d), тидыже ноль суммо компромиссым ончыкта. Формат окисленийын степеньжым чумыр масса баланс дене акленыт; утларак пален налашлан «Йӧн-влак» ужашым ончо. MEA да ик CEM мембран конфигураций дене пайдаланыме лектышым тыгак шымленыт, лектышым S1f,g рисыште ончыктымо. Катод гыч погымо FE формат тергымаш тӱҥалме годым 200 мА/см2 >60% лийын, но ончыч каҥашыме катод шӧр погынымашлан кӧра кок шагат жапыште писын локтылалтын (рис. S11).
Катодышто CO2R, анодышто водород дене окислений реакций (HOR) але OER да коклаште ик AEM мембране дене ноль ойыртеман МЭА-н схемыже. b FE да ячейке напряжений тиде конфигураций дене 1 М KOH да OER анод йоген. Йоҥылыш лаштык-влак кум тӱрлӧ висымашын стандарт ойыртемжым ончыктат. FE да системе ячейкын напряженийже дене H2 да HOR анодышто. Формат ден муравейник кислотам ыштен лукмашым ойыраш тӱрлӧ тӱсым кучылтыт. d MEA-н схемыже, BPM коклаште ончыко куснен. FE да батарейышке напряжений жап ваштареш 200 мА/см2 тиде конфигурацийым кучылтын. f Кӱчык тергымаш деч вара ончыко виктаралтше БПМ МЭА-н ӱлыл ужашыже.
Муравьевой кислотам ыштен лукташлан анодышто улшо Pt-углерод (Pt/C) катализаторлан водородым пуат. 2d рис ончыктымо семын, анодышто протон-влакым ыштыше ончыко виктаралтше БПМ-ым ончычсо семынак муравьиный кислотам ыштен лукмашым шукташ шымленыт. БПМ-ым келыштарыме блок 200 мА/см2 ток дене 40 минут пашам ыштымеке, 5 В утла напряжений дене пырля локтылалтын (рис. 2д). Тергымаш деч вара CEM/AEM интерфейсыште раш расслоение эскереныт. Формат деч посна, анион-влак, мутлан, карбонат, бикарбонат да гидроксид, тыгак АЭМ мембране гоч эртен кертыт да CEM/AEM интерфейсыште протон дене реакцийыш пурен кертыт, CO2 газым да вӱдым ыштен луктыт, тидыже BPM-ын деламинацийышкыже конда (рис. 2f) да , мучашлан клетке-влакын локтылалтмышт деке конда.
Ӱлнӧ ончыктымо конфигурацийын паша лектышыже да локтылалтме механизмже-влак негызеш, у МЭА архитектурым темлат, кузе 1в рисыште ончыктымо да 3а38 рисыште рашемдыме. Тыште, PCEM лончо CEM/AEM интерфейс гыч муравьиный кислота ден анион-влакын миграцийыштлан корным пуа, тыге веществан погынымашыжым иземда. Тиде жапыште ПЦЭМ-ын интерстициальный корно муравьиный кислотам диффузионный средашке да йогын аланыште виктарен колта, муравьин кислотан окислений лийме йӧнжым иземда. 80, 40 да 25 мм кӱжгытан АЭМ-влакым кучылтын поляризаций лектышым 3b рисыште ончыктымо. Вучымо семын, АЭМ кӱжгыт кугемме дене чумыр клетке напряжений кугемеш гынат, кӱжгӧ АЭМ-ым кучылтмаш муравьиной кислотан пӧртыл диффузийжым чаракым ышта, тыге катод рН-ым кугемда да Н2 производствым иземда (рис. 3в–д).
a Иллюстраций МЭА структур дене АЭМ да перфорированный ЦЭМ да тӱрлӧ муравейник кислота транспорт корно. b Тӱрлӧ ток плотность да тӱрлӧ АЭМ кӱжгыт годым ячейкын напряженийже. ЭЭ-ште тӱрлӧ ток плотность дене АЭМ кӱжгытан 80 мкм (d) 40 мкм, e) 25 мкм. Йоҥылыш лаштык-влак кум посна образец гыч висыме стандарт ойыртемым ончыктат. f Тӱрлӧ кӱжгытан АЭМ-ыште CEM/AEM интерфейсыште муравьиной кислота концентраций ден рН значенийым моделироватлыме лектыш. f ПК да рН катализаторын катодный лончыштыжо тӱрлӧ АЭМ плёнко кӱжгыт дене. g CEM/AEM интерфейс да перфораций дене муравьиной кислота концентрацийын кок мер шеледымашыже.
S2 рисыште Пуассон-Нернст-Планкын конечный элемент моделироватлымашыжым кучылтын, МЭА кӱжгыт мучко муравьиной кислота концентрацийын да рН-ын шеледымашыже ончыкталтеш. Арам огыл эн кугу концентраций муравьин кислота, 0,23 моль/л, CEM/AEM интерфейсыште эскералтеш, вет муравьин кислота тиде интерфейсыште ышталтын. АЭМ гоч муравьиный кислотан концентрацийже АЭМ-ын кӱжгытшо кугемме семын писынрак шагалемеш, тидыже массым кусарыме деч кугурак торешланымашым да мӧҥгешла диффузийлан кӧра муравьинай кислота йогын шагалрак улмыжым ончыкта. f да g рис-влак катод катализатор койкышто рН ден муравьиной кислота значений-влакым ончыктат, нуно мӧҥгеш диффузий да муравьин кислота концентрацийын кок мер шеледымашыже дене кылдалтыныт. АЭМ мембране мыняр вичкыжрак, тунар катод воктене муравьиный кислотан концентрацийже кугурак, да катодын рН-же кислотан лиеш. Сандене, кӱжгӧ АЭМ мембран-влак кугурак омный йомдарымашым конда гынат, нуно муравьиный кислотан катод деке пӧртылмӧ диффузийжым чараш да ФЭ муравьиный кислота системын кугу арулыкшым кугемдаш кӱлешан улыт. Пытартышлан, 80 мкм марте АЭМ кӱжгытшым кугемдыме дене <2 В годым муравейник кислоталан FE >75% да 25 см2 клетке кумдыклан 300 мА/см2 лектын.
Тиде PECM-негызеш ыштыме архитектурын пеҥгыдылыкшым тергаш манын, батарейын токшым 200 мА/см2 55 шагат жапыште кученыт. Чумыр лектышым 4-ше рисыште ончыктымо, икымше 3 шагат гыч лектышым S3 рисыште ончыктымо. Pt/C анодный катализаторым кучылтмо годым икымше 30 минут жапыште ячейкын напряженийже раш кугемын (рис. S3a). Кужу жап жапыште ячейкын напряженийже почти вашталтыде кодын, 0,6 мВ/ч локтылалтме писылыкым пуэн (рис. 4а). Тергымаш тӱҥалтыште анодышто погымо муравьиной кислотан ФВ 76,5% лийын, а катодышто погымо водородын ФВ 19,2% лийын. Икымше шагат тергымаш деч вара водород FE 13,8% марте волен, тидыже формат селективность саеммым ончыкта. Туге гынат, системыште муравьиной кислотан окисленийже 1 шагат жапыште 62,7% марте волен, а анодный муравьиной кислотан окисленийже тергымаш тӱҥалтыште почти ноль гыч 17,0% марте кугемын. Варажым эксперимент годым H2, CO, муравьиной кислотан FE да муравьиной кислотан анодный окисленийын писылыкше пеҥгыде кодыныт. Икымше шагат жапыште муравьиной кислотан окисленийже кугеммаш PCEM/AEM интерфейсыште муравьин кислотан погынымаш дене кылдалтын кертеш. Муравьевой кислотан концентрацийже кугемме семын тудо мембранын перфорацийже гоч веле огыл лектеш, тыгак ФЭМ шкеже гоч шарла да Pt/C анодный лончыш пура. Муравьевой кислота 60°C температур годым жидкость улмылан кӧра, тудын погынымашыже массым кусарыме дене кылдалтше проблемым луктын кертеш да водород деч утларак окисленийыш конда.
a Ячейкын напряженийже жап ваштареш (200 мА/см2, 60 °C). Вставкыште перфорированный ЭМ дене МЭА-н ӱлыл ужашыжын оптике микроскоп сӱретше ончыкталтеш. Шкаланже: 300 мкм. b Pt/C анод дене пайдаланен, 200 мА/см2 жапыште жапын функцийже семын ПЭ ден муравейник кислотан арулыкышт.
Ямдылыме годым тергымаш тӱҥалтыште (БОТ) да 55 шагат жапыште пеҥгыдылыкым тергымаш деч вара тергымаш мучаште (ЭОТ) образец-влакын морфологийыштым нано-рентгеновский компьютер томографий (нано-КТ) дене палемдыме, 5 а рис. ЭОТ образецын катализаторын кугытшо кугурак, диаметрже 1207 нм, а БОТ-лан 930 нм. Кӱкшӧ угловой кольцевой пычкемыш аланыште сканироватлыме передаче электрон микроскопий (HAADF-STEM) сӱрет-влак да энергийым шарыше рентгеновский спектроскопий (EDS) лектыш 5b рис. БОТ катализатор лончышто изирак катализатор ужаш-влак шукыжо, тыгак южо кугурак агломерат-влак улыт гынат, ЭОТ этапыште катализатор лончым кок ойыртемалтше ужашлан шелаш лиеш: иктыже ятырлан кугурак пеҥгыде ужаш-влак дене, весыже утларак пористый ужаш дене. Изирак частице-влакын чотышт. ЭДС сӱрет ончыкта, кугу пеҥгыде ӱзгар-влак Bi-лан поян улыт, очыни, металл Bi-лан, а пористый ужаш-влак кислородлан поян улыт. Ячейкым 200 мА/см2 дене пашам ыштыме годым катодын отрицательный потенциалже Bi2O3-ым иземдаш амалым ышта, тидым йымалне лончылалтше in situ рентгеновский поглощений спектроскопийын лектышыже ончыкта. HAADF-STEM да EDS картыште ончыктымо лектыш ончыкта, Bi2O3 иземдыме процессым эрта, тидлан кӧра нуно кислородым йомдарат да кугурак металл лаштык-влакыш чумыргат. БОТ ден ЭОТ катод-влакын рентгеновский дифракционный образецышт ЭДС данный-влакым умылтарымашым пеҥгыдемдат (рис. 5в): БОТ катодышто кристалл Bi2O3 гына палемдалтын, а ЭОТ катодышто кристалл биметалл. Катодный потенциалын Bi2O3 катодный катализаторын окислений состоянийже ӱмбаке влиянийжым умылаш манын, температурым почылтшо схемын потенциалже (+0,3 В vs RHE) гыч -1,5 В (vs RHE) марте вашталтеныт. Палемдыман, Bi2O3 фазыже -0,85 В годым RHE дене таҥастарымаште иземдаш тӱҥалеш, а спектрын ӧрдыж кундемыштыже ош линийын пеҥгыдылыкше иземме ончыкта, металл Bi -1,1 годым RHE деч 90% марте иземеш. V ваштареш RHE (рис. 5d). Механизм деч посна, катодышто форматын чумыр селективностьшо, тӱҥ шотышто, вашталтыдыме, кузе H2 да CO FE да муравейник кислота лиймаш гыч лектын, катод морфологийыште, катализаторын окислений состоянийыштыже да микрокристаллический структурыштыжо кугу вашталтыш гынат.
a Нано-рентгеновский КТ дене налме катализатор лончын кум мер структурыжо да катализаторын ужашыже-влакын шеледымашышт. Шкала: 10 мкм. b Ӱлыл 2: HAADF-STEM сӱрет-влак катодный лончышто BOT да EOT катализатор-влак. Шкаланже: 1 мкм. Ӱлыл 2: EOT катализаторын катод лончыжын кугемдыме HADF-STEM да EDX сӱретше-влак. Шкаланже: 100 нм. c БОТ да ЭОТ катод образец-влакын рентгеновский дифракций образецышт. d In situ рентгеновский поглощение спектр-влак Bi2O3 электрод 0,1 М KOH функций семын потенциал (0,8 В -1,5 В vs. RHE).
Муравьевой кислотан окисленийжым тормозитлыме дене энергийым пайдалын кучылтмо йӧн-влакым раш рашемдаш манын, напряженийым йомдарымашын надыржым палемдаш Н2 эталонный электрод дене пайдаланеныт39. Ток плотность 500 мА/см2 деч шагалрак годым катод потенциалже -1,25 В деч изирак кодеш. Анодный потенциал кок тӱҥ ужашлан шелалтеш: вашталтыш ток плотность HOR да теоретический перенапряжений HOR 40, ончылгоч висыме Бультер-Вольмер уравнений дене ончылгоч палемдыме, а кодшо ужашыже окислительный кислоталан кӧра. HOR41 дене таҥастарымаште реакцийын кинетикыже ятырлан писе улмылан кӧра, анодышто муравьиной кислотан окислений реакцийын изи писылыкше анодный потенциалым ятырлан кугемдаш полшен кертеш. Лектыш ончыкта: анодный кислотан анодный окисленийжым тӱрыснек торможитлыме дене 500 мВ наре перенапряженийым кораҥдаш лиеш.
Тиде шотлымо тергымашым эртараш манын, анод пурымаште деионизированный вӱдын (ДВ) йогын чотшым вашталтеныт, тыге лекше муравейник кислотан концентрацийжым иземдаш лиеш. 6b да c рис-влак 200 мА/см2 анодышто DI йогын функцийже семын FE, муравьиной кислота концентраций да клетке напряженийым ончыктат. Деионизированный вӱд йогын 3,3 мл/мин гыч 25 мл/мин марте кугемме семын, анодышто муравейник кислота концентраций 0,27 моль/л гыч 0,08 моль/л марте иземын. Таҥастарымаште, Ся да молат темлыме сэндвич структурым кучылтын. 30 200 мА/см2 годым 1,8 моль/л муравейник кислота концентрацийым налыныт. Концентрацийым иземдымаш муравьиный кислотан чумыр FE-жым саемда да H2-н FE-жым иземда, вет катод рН муравьиной кислотан пӧртылташ диффузийже шагалеммылан кӧра утларак щелочной лиеш. Эн кугу DI йогын годым муравьиной кислота концентрацийын иземмыже тыгак муравьин кислотан окисленийжым чынжымак пытарен, тидын дене 200 мА/см2 годым 1,7 В деч шагалрак чумыр клетке напряжений лийын. Аккумуляторын температуржо тыгак чумыр паша лектышлан эҥгекым ышта, да лектышым S10 рисыште ончыктымо. Туге гынат, PCEM-негызеш ыштыме архитектур-влак муравьиный кислотан окисленийжым тормозитлыме годым энергийым пайдалын кучылтмым ятырлан саемден кертыт, муравьиный кислота деке водород селективностьым саемдыме анодный катализатор-влакым кучылтмо дене але ӱзгар пашам ыштыме гоч.
a Ячейкын напряженийжым 60 °C температур годым пашам ыштыше H2 электрод, Pt/C анод да 80 мкм АЭМ дене пайдаланен, ячейкын напряженийжым пудыртымаш. b FE да муравейник кислота концентраций-влакым 200 мА/см2 анодный деионизированный вӱдын тӱрлӧ йогын писылыкшым кучылтын погеныт. c Анод тӱрлӧ концентрацийыште муравейник кислотам поген налме годым, ячейкын напряженийже 200 мА/см2 лиеш. Йоҥылыш лаштык-влак кум тӱрлӧ висымашын стандарт ойыртемжым ончыктат. d Минимум ужалыме ак тӱрлӧ деионизированный вӱд йогын дене лектыш дене шеледалтеш, национальный промышленный кокла шот дене электричестве ак дене пайдаланен, US$0.068/кВтч да US$4.5/кг водород. (*: Анодышто муравьиной кислотан эн изи окислений состоянийже 10 М ФА шотлалтеш, элнан кокла шот дене промышленный электричестве акше $0,068/кВтч, а водород — $4,5/кг. **: Минимум окислений состоянийже муравейник кислоталан шотлалтеш. Анодышто ФА-н концентрацийже 13 М, ончыкылык электричестве ак — ончыкылык вучымо ак. $0.03/кВтч, а пунктирный линий 85 мас.% ФА пазарыште акым ончыкта.
Техноэкономический анализ (ТЭА) эртаралтын, топливо монтаж-влакын эн изи ужалыме акыштым налаш манын, паша условий диапазонышто, рис 5d ончыктымо семын. TEA-лан йӧн ден фоновый данный-влакым SI-ште муаш лиеш. Кунам анодный вытяжкыште ЖК концентраций кугурак, кугурак элемент напряжений гынат, ойырен налме роскот иземмылан кӧра топливо монтажын чумыр роскотшо иземеш. Муравьевой кислотан анодный окисленийжым катализаторым ыштыме але электрод технологий дене иземдаш лиеш гын, йымалне ячейкын напряженийже (1,66 В) да лекше вӱдыштӧ кугурак ФА концентраций (10 М) комбинаций электрохимический ФА ыштен лукмо роскотым 0,74 доллар/кг марте иземда (электричестве негызеш). ак) $0.068/кВтч да $4.5/кг водород42. Тылеч посна, ончыкылык роскот дене пырля $0.03/кВтч да водород $2.3/кг, FA сточный вӱд цельже 1.3 миллион марте иземеш, пытартыш прогнозироватлыме производствын роскотшо US$0.66/кг43. Тиде кызытсе пазарыште ак дене таҥастараш лиеш. Тыге, ончыкылык тыршымаш электрод материал да структур-влаклан ойырен кертеш ыле умбакыже анодирование иземдаш, тыгодым изирак клетке напряженийыште пашам ышташ йӧным пуа, кугурак LC концентрацийым ыштен лукташ манын.
Иктешлен каласаш гын, ме CO2-ым муравьиный кислота марте иземдыме шотышто икмыняр ноль-промежуточный МЭА структурым шымленна да лекше муравьинай кислоталан мембранный массым кусарыме интерфейсым куштылемдаш манын, перфорированный катион вашталтыш мембране (PECM) пуртымо композитный ончыко-предвзятый биполярный мембране (PECM) улшо структурым темленна. . Тиде конфигураций 0,25 М марте концентрацийыште >96% муравейник кислотам ыштен луктеш (анод DI йогын 3,3 мл/мин). Кӱкшӧ DI йогын писылык годым (25 мл/мин), тиде конфигураций 25 см2 ячейке кумдыкым кучылтын, 1,7 В годым >80% FE 200 мА/см2 ток плотностьым пуэн. Кокла анодный DI темп-влак (10 мл/мин) годым PECM конфигураций 200 мА/см2 55 шагат жапыште пеҥгыде напряженийым да кугу муравьиный кислота FE кӱкшытым кучен. Коммерческий доступен катализатор да полимерный мембранный материал-влакын кугу пеҥгыдылыкыштым да селективностьыштым нуным оптимизироватлыме электрокатализатор дене ушен, эшеат кугемдаш лиеш. Умбакыже пашаште паша условийым, анод катализаторын селективностьшым да МЭА структурым тӧрлымӧ ӱмбаке ойыралтеш, тыге муравьиный кислотан окисленийжым иземдаш лиеш, тидын дене изирак клетке напряженийыште утларак концентрироватлыме эффлюент лектеш. Тыште ончыктымо муравьиный кислоталан углекислый газым кучылтмо тыглай йӧн анолит ден католит камер, сэндвич компонент да посна материал-влакын кӱлешлыкыштым кораҥда, тыге клетке-влакын энергийым пайдалын кучылтмыштым кугемда да системын сложностьшым иземда, тыге масштабироватлаш куштылгырак лиеш. Темлыме конфигураций ончыкылык вияҥмашлан платформым пуа, технически да экономически илышыш пурташ CO2 конверсий завод-влак.
Вес семын ончыктымо огыл гын, чыла химий сорт материалым да растворительым налме семын кучылтыныт. Висмут оксид катализаторым (Bi2O3, 80 нм) US Research Nanomaterials, Inc. гыч налыныт. Полимер порошок (AP1-CNN8-00-X) IONOMR пуэн. Omnisolv® марке N-пропанол (nPA) да ультраяндар вӱд (18,2 Ω, Milli–Q® Advantage A10 вӱд эрыктен системе) Millipore Sigma гыч налме. ACS сертифицироватлыме метанол ден ацетон VWR Chemicals BDH® да Fisher Chemical деч налыт. Полимер порошок дене 1:1 нелыт дене ацетон ден метанол мешак дене 6,5 мас.% концентраций дене полимер дисперсийым налыныт. Каталитический чернилам 30 мл банкыште 20 г Bi2O3, ультрачистый вӱд, нПА да иономер дисперсий дене вашталтен ямдылаш. Составыште 30 мас.% катализатор, иономер ден катализаторын нелытше 0,02 да спирт ден вӱдын нелытше 2:3 (40 мас.% нПА) лийыныт. Мешаяш тӱҥалме деч ончыч 70г Глен Миллс 5мм цирконий шлифоватлыме материалым ешареныт. Образец-влакым FisherbrandTM цифровой бутылка роликыш 80 об/мин 26 шагат жапыште вераҥдыме. Чернилам 20 минутлан шинчаш пуыза, вара нуным ӱштыза. Bi2O3 чернила дене Qualtech автомат аппликатор (QPI-AFA6800) 1/2′′ x 16′′ лабораторийыште 22°C температур годым проводной заправкым (RD Specialties – 60 миль диаметр) кучылтыныт. 5 мл каталитический чернилам 7,5 x 8 дюйман Sigraacet 39 BB углерод газ диффузионный несущийлан (топливо элемент аралыме верыш) 55 мм/сек пеҥгыде кокла писылык дене рож дене оптымо. Тиде леведышан электрод-влакым духовкыш пыштыза да 80 °C температурышто сушитлыза. Рож дене леведме процесс да GDE леведышын сӱретше-влак S4a да b рислаште ончыкталтыт. Рентгеновский флуоресценция (РФ) прибор (Fischerscope® XDV-SDD, Fischer-Technolgy Inc. USA) пеҥгыдемден, мом леведме GDE нагрузко 3.0 мг Bi2O3/см2 лийын.
Анионообменный мембране (АЭМ) да перфорированный ЦЭМ улшо композитный мембране конфигурацийлан. CEM лончо семын 15 мкм номинальный кӱжгытан Nafion NC700 (Chemours, США) кучылталтше. Анодный катализаторым тура ФЭМ ӱмбаке 0,83 иономер ден углерод коэффициент дене да 25 см2 леведыш дене опрыскиватленыт. Анодный катализатор семын 0,25 мг Pt/см2 нагрузко дене кугу ӱмбал кумдыкан (50 мас.% Pt/C, TEC 10E50E, TANAKA шергакан металл) поддерживатлыме платиным кучылтыныт. Катализаторын анодный лончыжлан иономер семын Nafion D2020 (Ion Power, USA) кучылталтше. CEM перфорацийым 3 мм интервал дене CEM плёнкышто параллель линий-влакым пӱчкедыме дене ыштат. Перфораций процессын детальже-влак S12b да c рислаште ончыкталтыт. Рентген компьютер томографий дене пайдаланен, перфораций ойыртем 32,6 мкм улмыжым пеҥгыдемденыт, кузе рис S12d да e. Клетке-влакым чумырымо годым катализатор дене леведме перфорированный CEM мембраным 25 см2 Toray кагаз ӱмбаке (5 мас.% PTFE дене обрабатыватлыме, Fuel Cell Store, USA) вераҥдыме. CEM ӱмбаке, вара GDE катод ӱмбаке 25, 40 але 80 мкм кӱжгытан AEM мембране (PiperION, Versogen, USA) вераҥдыме. АЭМ мембране 7,5 × 7,5 см кугытан ужашлан шеледалтеш, йогын кумдыкым леведын, чумырымо деч ончыч 1 М калий гидроксид растворышто йӱдым йӱлалтеныт. Анод ден катод коктынат ПТФЭ проставка-влакым кучылтыт, нуно 18% оптимальный GDE компрессийым шукташ ситыше кӱжгыт улыт. Аккумуляторым чумырымо процессын детальже-влак S12a рисыште ончыкталтыт.
Тергымаш годым чумырымо ячейкым 60 °C (температур деч шога да 80 °C) температурышто кученыт, анодлан 0,8 л/мин водород газым да катодлан 2 л/мин углекислый газым пуэныт. Анодный да катодный юж йогын-влак 100% относительный вӱдыжгылык да 259 кПа абсолютный катодный давлений дене вӱдыжгеныт. Паша годым катод газ йогын 1 М KOH раствор дене 2 мл/мин писылык дене вашталтеныт, катод катализатор лончым да ионный проводимостьым кучылташ полшаш манын. Анод газын йогынжым деионизированный вӱд дене 10 мл/мин писылык дене лугыза, анодышто муравейник кислотам кораҥдаш манын. Ӱзгар-влакын пуртымашышт да лектышышт нерген деталь-влак S5 рисыште ончыкталтеш. Катодный выхлопной газыште CO2 уло да CO ден H2 лектеш. Вӱд парым конденсатор гоч луктыт (2°C температур годым изи температур шокшо вашталтыш). Кодшо газым газ жапым лончылымашлан погат. Анод йогын тыгак конденсатор гоч эрта, газ деч вӱдым ойыраш манын. Сточный вӱдым ару флаконыш погат да ыштен лукмо муравейник кислотам шотлаш манын, жидкостный хронометрий дене лончылат. Электрохимический тергымашым Гарми потенциостат дене эртареныт (30К номер, Гамри, США). Поляризаций криволинейныйым висыме деч ончыч, клеткым 0 гыч 250 мА/см2 марте 4 гана линейный вольтамметрий дене 2,5 мА/см2 сканироватлыме писылык дене кондиционироватлыме. Поляризаций криволинейный-влакым гальваностатический режимыште налыныт, ячейкым 4 минут жапыште иктаж-могай ток плотность дене кученыт, вара катодный газым да анолитный жидкостьым налме деч ончыч.
Катод ден анодный потенциал-влакым ойырашлан ме МЭА-ште водород эҥертыш электродым кучылтына. Эталон электродын структурыжо S6a рисыште ончыкталтеш. МЭА мембране ден эҥертыш электродым ушаш ионный кӱвар семын Нафион мембране (Nafion 211, IonPower, США) кучылталтше. Нафион тасма ик мучашыжым 1 см2 газ диффузионный электрод (ГДЭ) дене ушеныт, тудо 0,25 мг Pt/см2 (50 мас.% Pt/C, TEC10E50E, TANAKA Precious Metals) 29BC углерод кагаз ӱмбаке (Fuel Cell Store, USA) ӱпшалтеш. ). GDE ден Nafion тасма-влак коклаште газым петыраш да сай контактым ышташ, тыгак эҥертыш электродым топливный элемент ӱзгар дене ушашлан посна полиэфиркетоновый (PEEK) аппаратым кучылтыт. Нафион тасма вес мучашыже CEM батарейын лекше лукшо дене ушен. S6b рисыште МЭА дене интегрироватлыме эҥертыш электродын ӱлыл ужашыже ончыкталтеш.
Конденсатор да газ-жидкость сепаратор гоч лекше газ эртымеке, катод гыч газ образец-влакым налыт. Погымо газым 4900 Micro GC (10 мкм молекулярный сито, Agilent) дене кум гана деч шагал огыл лончыленыт. Образец-влакым инертный шуко пачаш алюминий фольга газ образец мешакыште SupelTM (Sigma-Aldrich) палемдыме жаплан (30 секунд) погеныт да погымо деч вара кок шагат жапыште микрогаз хроматографыш кид дене пуртеныт. Инъекций температур 110°C марте шындалтын. Углекислый газ (CO) ден водород (H2) шокшо (105 °C) давлений дене (28 psi) 10 м MS5A колонкышто ойыреныт, нумалше газ семын аргоным (Matheson Gas-Matheson Purity) кучылтыныт. Тиде подключение-влакым чоҥалтше теплопроводность детектор (ТПД) дене палемдат. ГХ хроматограмме да CO да H2 калибровочный криволинейный рис S7 ончыктымо. Анод гыч палемдыме жаплан (120 секундлан) вӱдыжгӧ муравьиной кислотан образец-влакым погеныт да 0,22 мкм ПТФЭ шприц фильтр дене 2 мл флаконыш фильтроватленыт. Флаконлаште улшо жидкий продукт-влакым Agilent 1260 Infinity II биоинертный кӱкшӧ лектышан жидкостный хроматографий (ВЭЖХ) системым кучылтын лончыленыт, тушко 20 мкл образецым автопробник (G5668A) гоч 4 мМ серный кислотан (H2SO4) мобильная фазы дене пуртеныт. ) 0,6 мл/мин йогын дене (четвертичный насос G5654A). Продукт-влакым шокшо (35°C, колонко G7116A) Aminex HPX-87H 300 × 7,8 мм (Bio-Rad) ӱмбалне ойыреныт, тудын деч ончыч Micro-Guard Cation H охранник колонко лийын. Муравьевой кислотам диодный массив детектор (DAD) дене пален налме. 210 нм толкын кужыт да 4 нм кумдык дене. HPL хроматограмме да муравейник кислота стандарт калиброватлымаш криволинейный рис S7 ончыктымо.
Газ продукт-влакым (CO да H2) FE тыгай уравнений дене шотлат, а газын чумыр мольжым идеальная газ уравнений дене шотлат:
Нунын коклаште: \({n}_{i}\): электрохимический реакцийыште электрон-влакын чотышт. \(F\): Фарадейын константаже. \({C}_{i}\): ВЭЖХ жидкий продукт концентраций. \(V\): пеҥгыде жапыште t погымо вӱд образецын кугытшо. \(j\): ток тыгыдылык. \(A\): Электродын геометрический кумдыкшо (25 см2). \(t\): дискретизаций жап. \(P\): абсолютный давлений. \({x}_{i}\): ГХ дене рашемдыме газын моль процентше. \(R\): газ константа. \(T\): температур.
Анодный катион-влакын концентрацийыштым индуктивно ушнышо плазман атомный эмиссионный спектроскопий (ICP-OES) дене шотленыт. Анодыш лектын але диффузийым ыштен кертше катион-влак коклаште Ti, Pt, Bi да K улыт. K деч посна моло чыла катион рашемдыме чек деч йымалне лийыныт. Растворышто ион-влакым ыштен, анодым протон але вес катион дене парыш коден. Сандене муравьиный кислотан арулыкшым тыге шотлаш лиеш
Формат/ФА производствым ончыкта, мыняр ФА ыштен лукмо кВтч электричестве дене пайдаланен, ойыртемалтше МЭА конфигураций, моль/кВтч. Тудо ойыртемалтше паша условийыште ток плотность, ячейкын напряженийже да Фарадейын пайдалыкше негызеш шотлалтеш.
Чумыр массын балансше негызеш анодышто окисляться муравейник кислотан кугытшым шотлыза. Катодышто кум таҥасымаш реакций лиеда: водород эволюций, CO2-ын CO-ш савырнымыже да CO2-н муравьинай кислоташке савырнымыже. Вет ме муравьинай кислота окисление процесс Антон, муравьинай кислота FE кок ужашлан шелаш лиеш: муравьинай кислота погымо да муравьинай кислота окисление. Чумыр массын балансшым тыге возаш лиеш:
Ме ГХ-м кучылтын, ВЭЖХ дене погымо муравейник кислотан, водородын да СО-н кугытшым шотлен луктынна. Палемдыман, ешартыш рис S5 ончыктымо йӧн дене анод гыч муравьиный кислотан шукыжо погымо. Катодный камер гыч погымо форматын кугытшо изи, иктаж кок пачаш шагалрак, да СК-н чумыр кугытшо деч 0,5% деч шагалрак.
Тыште кучылталтше умбакыже шуйнышо транспорт модель тыгаяк системе-влак дене ончычсо пашалан негызлалтеш34. Электрон да ионный йӧн дене эртарыме фазыште вӱд концентрацийым да электростатике потенциалым рашемдаш Пуассон-Нерст-Планк (PNP) уравнений-влакын ушнышо системыштым кучылтыт. СИ-ште негызлыме уравнений ден модель геометрий нерген тичмаш обзорым пуымо.
Тиде системе кандаш вӱдышӧ веществан концентрацийжым рашемда (\({{{{{{\rm{C}}}}}}}{{{{{\rm{O}}}}}}}_{2 \left ({{{{{{\rm{aq}}}}}}}\right)}\), \({{{{\rm{}}}}}}\), \({{{\}}}}} ({{{{{\rm{O}}}}}}{{{{{{\rm{H}}}}}}}{-}\), \({{{ {{{ \rm{ HCO}}}}}}}}_{3}^{-}\), \({{{{{\rm{CO}}}}}}}}_{{{{{\rm{CO}}}}}}}_{{{{{{\rm{CO}}}}}}}}}}}}}} 2{{{{\rm{CO}}}}} ({{{{{\rm{HCOOH}}}}}}}\), \({{{{{{\rm{HCOO}}}}}}}}}{- }\) да \({{{ {{{\rm{K}}}}}}}^{+}\)), электростатике потенциал ионный проводник фазыште (\(I \{I \{}}) да cathodic\} проводимость. Электростатике потенциал-влак фазыште (\({\phi }_{A}\) да \({\phi }_{C}\) шот дене). Олмеш, ни верысе электричестве нейтралитет, ни зарядым шеледымаш функций-влак шукталтыт, пространствыште заряд регион тура Пуассон уравнений дене пайдаланен решатлалтеш; Тиде йӧн CEM|AEM, CEM|Pore да AEM|Pore интерфейслаште Доннан отталкивание эффектым тура моделироватлаш йӧным пуа. Тылеч посна, катализаторын анодный да катодный лончыштыжо зарядым шупшыктымо годым пористый электрод теорий (ПЭТ) кучылталтеш. Автор-влакын шинчымашышт почеш, тиде паша ПЭТ-ым икмыняр космический заряд регион дене системылаште икымше гана кучылтмашым ончыкта.
GDE BOT да EOT катод образец-влакым Zeiss Xradia 800 Ultra дене 8,0 кеВ рентгеновский источник, поглощений да кумда алан режим-влак, да образ fusion1 дене тергеныт. -90° гыч 90° марте 50 секунд жапыште 901 сӱретым погеныт. Реконструкцийым 64 нм воксел кугытан задний проекций фильтр дене ыштыме. Сегментацийым да частице кугыт шеледымашым лончылымаш лӱмын возымо код дене эртаралтын.
Электрон микроскопический характеристикым пуымо годым алмаз пычал дене ультратонкий секцийлан ямдылалтме годым тергыме МЭА-влакым эпоксидный смолашке шыҥдараш кӱлеш. Кажне МЭА-н ӱлыл ужашыжым 50 гыч 75 нм кӱжгытан марте ӱштыныт. Сканироватлыме передаче электрон микроскопий (STEM) да энергийым шарыше рентгеновский спектроскопий (EDS) висымаште Talos F200X передаче электрон микроскопым (Thermo Fisher Scientific) кучылтыныт. Микроскоп 4 окнадыме SDD детектор дене EDS Super-X системе дене пойдаралтын да 200 кВ куатан пашам ышта.
Порошок рентгеновский дифракционный образец-влакым (PXRD) Bruker Advance D8 порошоковый рентгеновский дифрактометр дене Ni-фильтр Cu Kα излучений дене 40 кВ да 40 мА пашам ыштен налыныт. Сканироватлыме диапазон 10° гыч 60° марте, ошкыл кугыт 0,005°, данный-влакым погымо писылык кажне ошкыллан 1 секунд.
Bi2O3 Bi L3 катализаторын чекыштыже RAS спектрым шке ыштыме клетке дене пайдаланен, потенциалын функцийже семын висыме. Bi2O3 каталитический иономерный чернилам ямдылыме годым 26,1 мг Bi2O3 156,3 мкл иономерный раствор дене (6,68%) вашталтыме да 1 М KOH, вӱд (157 мкл) да изопропиловый спирт (104 мкл) дене нейтрализоватлыме, иономерный чернилам налаш манын. Катализаторын коэффициентше 0,4. Графен лышташ-влаклан чернила дене тӧрсыр (10×4 мм) Bi2O3 катализаторын нагрузкыжо 0,5 мг/см2 марте шуын. Моло графен лышташым Каптон дене леведыныт, тыгай вер-влакым электролит деч ойыраш манын. Катализатор дене леведме графен лышташым кок ПТФЭ коклашке пуртеныт да винтан дене клетке корпусыш (ПЭЭК) пеҥгыдемденыт, рис. S8. Hg/HgO (1 М NaOH) эҥертыш электрод семын служитлен, а углерод кагаз ваштареш электрод семын служитлен. Hg/HgO эҥертыш электродым платинан провод дене калиброватленыт, тудым водород дене темше 0,1 М КОН дене шыҥдареныт, чыла висыме потенциал-влакым пӧртылташ лийме водород электрод (RHE) шкалан савыраш манын. XRD спектр-влакым 0,1 М КОН-ыш шыҥдарыме, 30 °C марте шокшо Bi2O3/графен лист паша электродын потенциалжым эскерыме дене налыныт. Электролит батарейышке пӧрдеш, электролит пуртымаш клеткын йымалныже, а ӱлыл лукшо — пузырьков лийме годым электролит катализатор лончо дене кылым куча. Паша электрод потенциалжым виктараш CH Instruments 760e потенциостат кучылталтше. Потенциал радам почылтшо схемым потенциал лийын: -100, -200, -300, -400, -500, -800, -850, -900, -1000, -1100, -1500 да +700 мВ RHE деч шога. Чыла iR потенциал келыштарыме.
Bi L3 ӧрдыж (~13424 эВ Bi металллан) рентгеновский поглощений чапле структур (XAFS) спектроскопийым 10-ID каналыште, Advanced Photon Source (APS), Аргонн Национальный Флуоресценция Лабораторийыште эртареныт. Национальный модельым висыме лабораторий. Рентген энергийым келыштарашлан кок кристалл Si(111) монохроматорым, тудым вӱдыжгӧ азот дене йӱкшыктареныт, а гармоник содержанийым иземдаш родий дене леведме зеркало дене пайдаланеныт. Сканироватлыме энергий-влак 13200 гыч 14400 эВ марте вашталтыныт, а флуоресценцийым 5 × 5 кремний PIN-диод массив дене фильтр деч посна але Золлер шлиц деч посна висыме. Кокымшо производныйын ноль вончымо энергийже Pt фольгын L2 ӧрдыж гоч 13271,90 эВ дене калиброватлалтеш. Электрохимический ячейкын кӱжгытшӧ дене кылдалтше эталон стандартын спектржым ик жапыште висаш йӧн лийын огыл. Тыге, шотлымо скан-скан вашталтыш рентген энергий ±0,015 эВ эксперимент мучко угыч висымаш негызеш. Bi2O3 лончын кӱжгытшӧ флуоресценцийын шкевуя поглощенийжын икмыняр кӱкшытышкыже конда; электрод-влак логалше пуч да детектор шотышто пеҥгыде ориентацийым кучат, чыла сканироватлымашым почти икгай ыштат. Висмутын окислений состоянийжым да химий формыжым рашемдаш лишыл полевой XAFS спектрым кучылтмо, Bi да Bi2O3 стандарт-влакын XANES регионышт дене таҥастарымаште, Athena программе (0.9.26 версий) линейный комбинаций келыштарыме алгоритмым кучылтын. IFEFFIT 44 код дене.
Тиде статьяште цифр-влакым да тиде шымлымашын моло иктешлымашыжым пеҥгыдемдыше данный-влакым келшыше автор деч йодмаш дене налаш лиеш.
Крэндалл Б. С., Брикс Т., Вебер Р. С. да Цзяо Ф. Техно-экономический аклымаш шем медиа-поставщик-влакын цепочкышт H2. Энергетике топливо 37, 1441–1450 (2023).
Юнас М, Резаказеми М, Арбаб МС, Шах Дж да Рехман В. Шыл водород аралыме да пуымо: муравьиный кислотан обезвоживание, кучылтмо кӱкшӧ активный однородный да гетерогенный катализатор-влак. тӱнямбаллык. Й. Гидрог. Энергий 47, 11694–11724 (2022).
Ние, Р. да молат. Пытартыш жапыште гетерогенный кусарыме металл катализатор-влак ӱмбалне муравьиной кислотам каталитический кусарыме гидрироватлымаште прогресс. АКС каталог. 11, 1071–1095 (2021).
Рахими, А., Ульбрих, А., Кун, Дж. Дж., да Штал, С. С. Муравьевой кислота дене тарватыме окисленный лигнинын ароматический соединенийыш деполимеризацийже. Пӱртӱс 515, 249–252 (2014).
Шулер Э. да молат. Муравейник кислота CO 2 -ым кучылтмо годым тӱҥ кокла продукт семын служитла. Ужар. Химический. 24, 8227–8258 (2022).
Чжоу, Х. да молат. Углевод ден лигнин содержанийым чумыр кугемдаш йогын гоч эртыше муравейник кислота дене пайдаланен, биомассын писын пудыртыдымо фракционирование (≤15 мин). Химий да химий 12, 1213–1221 (2019).
Калви, Ч. Х. да молат. Адаптивный лабораторий эволюций информаций инженерий дене пайдаланен, форматыште Cupriavidus necator H16-ын кушмашыжым кугемдымаш. Метаболит-влак. инженер. 75, 78–90 (2023).
Ишай, О. да Линднер, С. Н. Гонсалес де ла Круз, Дж., Тененбойм, Х. да Бар-Эвен, А. Формат-влакын биоэкономикышт. йогаш. Шонымаш. Химический. биологий. 35, 1–9 (2016).